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從溶液中碳酸鈣成核的機制依賴于多級途徑和物種的存在遠比簡單的離子或離子對復雜被提出，在此，我們提供了一個緊密耦合的理論和實驗研究的路徑，在碳酸鈣成核的初始階段。
從分子模擬出發，我們成功地預測了過飽和碳酸鈣溶液的體積熱力學量和實驗數據，包括平衡常數、滴定曲線和詳細的x射線吸收光譜，完全符合離子和離子對占主導地位的團簇布居的經典觀點，同時伴隨著遵循經典成核理論的自由能景觀。
一個多世紀以來，人們從經典成核理論(CNT)的角度來看待電解質溶液的成核，CNT的理論基礎是兩個關鍵原理，先，由于與固液界面形成相關的表面張力，形成核的自由能屏障;這導致在化學勢驅動力允許團簇自發生長之前，團簇要超過臨界尺寸。
由于系統固有的熱漲落，團簇能夠克服這一障礙，盡管自由能呈上升趨勢，但允許添加單個離子或分子，這兩個原則表現出自洽性，因為要花費大量的工作來增加亞臨界團簇的大小，團簇的數量密度隨團簇大小呈指數衰減。
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